在天文方面，他制定了《西征庚午元历》，发现了地理距离带来的“里差”；在占卜方面，著有《玉钥匙》、《插泥剑》；文学上，他跟随西征，开阔了眼界，其诗歌雄健豪放，境界开阔，情调苍凉；在地理上，著有《西游录》，记载了关于西域的所见所闻；在书法上也颇有造诣，“如铸铁所成，刚毅之气，至老不衰。”
耶律楚材大兴文治，招揽了大批的汉族人才，如杨奂、张文谦、赵良弼、董文用等，他们后来又被忽必烈所重用，推动了蒙古汗国向元朝的转化。
王世贞精妙地评价：“楚材调乳虎而驯之，使不尽血牙中国，又能以死塞利孔，其仁蔽天地矣。”
孙承恩则站在更高的角度说：“用夏变夷，辅仁胜杀。弥缝化工，洗濯日月。创立帝制，底绥民生。仁者之功，孰能与京。”
由于耶律楚材的功绩显著，许多学者将之称为元代第一名相，并和萧、曹、房、杜并列。
“陛下以为，乌孙、康居、大宛等国可是晋军敌手乎？”耶律楚材昂然开口道。
西鲜卑虽然已经灭亡，不过，至少耶律一族并没有就此而落幕，耶律一族大概分成了四股各自发展。当然，随着耶律大石的灭亡，现在也只剩下三股了。
“晋军，大敌也！”铁木真虽然没有直接回答这个问题，但短短的五个字，其实已经说出了这个问题的答案！显然，乌孙、康居、大宛等国虽然并非西域那三十六个小国可以相比的，但铁木真也不认为他们有资格做晋军的对手！
“那陛下以为，若我大元这个时候出手，乌孙、康居、大宛等国联军视吾大元为敌或是为友？”耶律楚材再一次开口问道。
话都已经说到了这个份上，包括铁木真在那的很多人其实已经隐隐之间明白了耶律楚材究竟想说些什么了！
“为敌！”铁木真言简意赅道，同时也开始默默地思考了起来。
在乌孙、康居、大宛等国看来，到时候恐怕不只是晋军，亦或者是他们大元的兵马，都会被他们当成敌人。到了那个时候，必然是三方相互之间混战的局面。
“既如此，若乌孙、康居、大宛等国联军不敌晋军，吾大元若是出手，又当如何？”耶律楚材再问道。
“原来如此，吾大元得丞相一人，何愁草原不平，天下不平！”铁木真毫不吝啬地夸赞道。
如果乌孙、康居、大宛等国联军在和晋军之间的交手之中落入了下风，等他们意识到他们的力量，不如晋军之后，这个时候他们大元就可以救世主的身份向乌孙、康居、大宛等国联军提供帮助，依靠这些人的力量来共同击败晋军。
等到击败晋军之后，如果再调转枪头来对付乌孙、康居、大宛等国，岂非事半功倍。如此一来，就像是苏烈当初对付耶律大石那样，借用别人的手来帮助自己除掉敌人，之后再将那一只敌人的手一起除掉！